近日，威尼斯官网彭栋梁教授团队在高比容量硅基负极材料的研究中取得重要进展，相关成果以“Stainless Steel-Like Passivation Inspires Persistent Silicon Anodes for Lithium-Ion Batteries”为题发表于《德国应用化学》（Angew. Chem. Int. Ed., 2023, 62, e202216557），并被该期刊选为VIP（Very Important Paper）文章和卷首封面文章。
随着锂离子电池的能量密度、使用寿命要求的日益增高，开发高比容量、循环稳定的负极材料至关重要。硅材料，是理论比容量最高的负极材料（4200 mAh/g），但是由于充放电时剧烈的体积变化而导致其循环性能不佳。针对这一难题，受启发于不锈钢的防锈原理，彭栋梁教授团队通过在硅负极的体相和表面引入LiF/Li2CO3复合材料作为钝化剂，系统探究了不同结构硅负极的性能差异。体相引入的钝化剂有效减小了硅负极的体积膨胀和循环应力，增强了硅负极的反应可逆性，所形成的富含氟的稳定界面有效抑制了界面副反应，从而显著提高了硅负极的电化学性能。同时，通过多种原位表征、原位膨胀测试、有限元分析、容量微分线图等对“单质硅”、“包覆硅”、“复合硅”的电化学钝化机制进行了系统性的对比研究。
图1 文章封面：士兵手持剑盾抵御入侵，寓意硅负极利用钝化剂抵挡结构破坏，同时防护罩允许锂离子的自由进出以提供高容量
图2 充放电时“单质硅”的结构破坏和“复合硅”的体相钝化机制的示意图
本研究工作由我校和美国德州大学奥斯汀分校合作完成。威尼斯官网林杰助理教授为论文的第一作者，威尼斯官网彭栋梁教授、美国德州大学奥斯汀分校的C. Buddie Mullins、Adam Heller教授为论文的共同通讯作者。研究工作得到国家自然科学基金区域创新发展联合基金（No. U22A20118）和国家自然科学基金青年科学基金（No. 52101273）的资助。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202216557
